پدربزرگ و مادربزرگ لیلی افشار تار می‌نواختند و پدرش نیز موسیقی‌دان بود و ویولون می‌زد. در چنین فضایی لیلی نیز از همان ابتدا با هنر نوازندگی آشنا شد و به قول خودش عاشق گیتار و صدای آن گشت.
او پس از تحصیل در ایران برای تکمیل دانش و مهارت خود به خارج رفت و از شاگردان برجسته آندرس سگوبیا، استاد معروف گیتار در دانشگاه کالیفرنیای جنوبی شد.
افشار اجراهایی از آثار رضا والی، گری آیستر، گرارد روژد، لوریس چوبانیان، آرن ملنس، کامران اینجه، باربارا کولب، مرلین زیفرین و سالوادور بروتونس را در کارنامه خود دارد.
او در سالن‌های موسیقی معروف جهان کنسرت‌های مختلفی برگزار کرد و به عنوان بهترین گیتاریست کلاسیک زن برنده جایزه “ارویل ایچ. گیبسن” شد.
افشار معتقد بود که موسیقی ایرانی به دو نوع است، موسیقی محلی که بسیار شبیه موسیقی غربی است و به راحتی با گیتار نواخته می شود. و موسیقی سنتی که قابل اجرا با گیتار نیست. اما او با افزودن ربع پرده به گیتارش، موسیقی سنتی ایرانی را نیز نواخته است.
او در شرح و تفسیر موسیقی هم دست داشت و مقاله‌هایش در باره کاستل نوئوو-تدسکو و فرانسثیسکو در نشریات مختلف بین‌المللی منتشر شده‌اند.
افشار از سال ۱۳۸۰ که دوباره سفری به ایران داشت، در رفت‌وآمد به کشورش بود و هر از چندگاهی نیز در ایران کارگاه آموزشی برگزار می‌کرد.
“ساغر”، “مسخ”، “گذار در نوا”، “هزار و یک شب”، “بیست و چهار کاپریچوی گویا”، “باخ برای گیتار کلاسیک” و “Musica da camera” از جمله آلبوم‌های افشار هستند. او همچنین کتاب‌هایی مانند “پنج آواز محلی ایرانی”، «باخ برای گیتار کلاسیک» و “آموزش گیتار کلاسیک از مبتدی تا پیشرفته” را هم در کارنامه دارد.
قمراسم خاکسپاری لیلی افشار روزسوم آبان در زادگاهش، تنکابن برگزار می‌شود.
